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问题:

题目:MgO-Ba(ZryTi1-y)O3复相陶瓷制备及介电性能改性研究

关键词:锆钛酸钡,复相陶瓷,介电特性,可调性

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钛酸钡(BaTiO3)系列电子陶瓷是近几十年发展起来的新型功能陶瓷,已成为现代功能陶瓷中最重要的一类,作为电子陶瓷元器件的基体原料,是电子陶瓷的支柱。钛酸钡的居里温度在120 ℃左右,而锆钛酸钡(Ba(ZryTi1-y)O3,简称BZT)材料居里温度可以调节,其介电常数对外加直流偏置电场存在较强的响应能力,可应用于移相器、可调滤波器等微波可调器件。然而,纯锆钛酸钡固溶体相对高介电常数和高介电损耗限制了它在这方面的应用。为了获得具有较低的介电损耗,较高的介电可调度和适中的介电常数的BZT基材料。本论文引入具有较低介电常数和低介电损耗的MgO,首次制备了一系列MgO-Ba(ZryTi1-y)O3复相陶瓷,通过改善和优化锆钛酸钡材料的介电性能,旨在研制出一种具有相对低介电常数和介电损耗,同时能保持较高介电可调度的BZT基复相材料体系。
采用传统的电子陶瓷制备工艺制备了MgO-Ba(ZryTi1-y)O3复相陶瓷,利用X射线衍射、扫描电镜、介电温谱等手段研究了其相结构、显微组织和介电性能.通过调整MgO和BZT两相的相对含量以及Zr/Ti比,优化出综合介电性能相对较好的配方,进一步掺杂Nb2O5和La2O3对该配方进行改性。其主要研究结果及结论如下:
(1) MgO与BZT可在1450 ℃温度附近烧结形成致密、相界清晰的100xwt.% MgO-100(1-x) wt.% Ba(ZryTi1-y)O3(x = 0~0.6,y = 0.15,0.2)复相陶瓷,所烧结的陶瓷由BZT和MgO两相组成,没有其它杂相出现。MgO抑制了BZT晶粒生长;随着MgO含量的增加,复相陶瓷的相变温度首先向高温方向移动(x ≤ 0.1),随后又向低温方向移动(x >0.1),这与Mg2+取代BZT中的Zr4+和Ti4+位不同有关;室温下复相陶瓷的介电常数、介电损耗和介电可调度均随MgO含量增大逐渐减小。综合介电性能较好的配方是60wt.% MgO-40wt.% Ba(Zr0.2Ti0.8)O3复相材料:室温下(10 kHz)介电常数ε = 115,介电损耗tanδ = 0.00218,在2 kV/mm的直流电场下,材料的介电可调度tun = 15.73%,优化因子为72.16。
(2) 为了降低材料的介电常数和介电损耗,把Nb2O5添加到综合性能较好的60wt.% MgO-40wt.% Ba(Zr0.2Ti0.8)O3组份中。Nb2O5掺杂后BZT的晶粒尺寸增大,随着Nb2O5掺杂量的增加,材料由铁电相到顺电相转变温度向低温方向移动,室温时材料的介电常数、介电损耗和介电可调度均逐渐减小,优化因子下降。
(3) 为了进一步优化综合性能,改善材料的温度稳定性,采用稀土元素掺杂改性。本文选用La2O3进行改性。随着La2O3掺杂量的增加,MgO-Ba(Zr0.2Ti0.8)O3复相材料的相变温度逐渐向低温方向移动,介电常数和介电损耗逐渐减小。在室温下,当La2O3掺杂量为0.5wt.%时,损耗tanδ≈10-3,并且获得了较高的优化因子。最终得到了一个介电性能相对较好的配方,即0.6 wt.%La2O3掺杂60 wt.%MgO-40 wt.% Ba(Zr0.2Ti0.8)O3复相陶瓷材料的介电性能为:25 ℃,10 kHz条件下测得该样品的介电常数ε = 81.0,介电损耗tanδ = 0.00055,在2 kV/mm的直流电场下,材料的介电可调度tun = 7.61%,优化因子为138.36。本研究为MgO-Ba(ZryTi1-y)O3材料在铁电移相器等方面的应用提供了实验依据。

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